通过价带汇聚在 Sb2Te2Se 中实现超高功率因子

改善材料热电性能的一种有效途径是使其电子能带汇聚，即能带工程。在这方面，人们已做出大量努力以进一步提升 Bi$_{2}$Te$_{3}$ 与 Sb$_{2}$Te$_{3}$ 块体及剥离单层的电热效率。然而，这些材料中尚未实现超高能带简并度及由此带来的功率因子显著提升。利用第一性原理方法，我们证明用电负性更强的 S 或 Se 原子替代中间层 Te 原子，可大幅改善 Bi$_{2}$Te$_{3}$ 与 Sb$_{2}$Te$_{3}$ 的谷简并度。我们的详细分析揭示，在该材料族中，四个可能价带谷中的两个仅依赖于中间层硫族原子的电负性，这使得对谷位置的独立调控成为可能。因此，用电负性更强但化学性质相似的 S 和 Se 替代中间层 Te 原子后，Bi$_{2}$Te$_{3}$ 与 Sb$_{2}$Te$_{3}$ 的能带对齐大幅改善。在 Sb$_{2}$Te$_{2}$Se 单层中获得优异的价带对齐，其中四个可能谷中的三个良好对齐，导致 18 的巨能带简并度，创下所有热电材料的纪录。