基于含时密度泛函理论精确计算固体与分子的基态能量
材料科学
2014-05-29 v1 化学物理
摘要
我们证明，通过将绝热连接涨落 - 耗散定理 (ACFDT) 与含时密度泛函理论 (TDDFT) 相结合，可以获得接近化学精度的基态能量。关键要素是一个重整化方案，它消除了任何局域核所特有的关联空穴发散。这类新的重整化核相比随机相位近似 (RPA) 能显著更好地描述共价键中的短程关联，并在分子和固体中将 RPA 结合能提高了四倍。我们还考察了化学反应势垒高度、分子吸附以及石墨烯与金属表面相互作用这三个 RPA 已取得成功的实例。在这些情况下，重整化核提供的结果质量与 RPA 相当甚至略优，且计算成本相似。
引用
@article{arxiv.1405.0745,
title = {Accurate Ground State Energies of Solids and Molecules from Time Dependent Density Functional Theory},
author = {Thomas Olsen and Kristian S. Thygesen},
journal= {arXiv preprint arXiv:1405.0745},
year = {2014}
}
备注
Accepted for publication in Phys. Rev. Lett. Supplementary material included as appendix