利用介电矩阵低秩近似加速 Kohn-Sham 密度泛函理论中的自洽场迭代

我们提出一种高效的预条件技术，用于加速实空间 Kohn-Sham 密度泛函理论（DFT）计算中的不动点迭代。该预条件子采用基于固定点迭代残差沿适当选取方向函数的 Gâteaux 导数的介电矩阵低秩近似（LRDM）。我们开发了在计算上高效的方法来评估这些 Gâteaux 导数，并结合广泛用于大规模 Kohn-Sham DFT 计算的 Chebyshev 滤波子空间迭代过程。进一步，我们提出了一种基于先前 SCF 迭代中低秩近似自适应累积的 LRDM 预条件子变体，并将 LRDM 预条件子扩展至自旋极化 Kohn-Sham DFT 计算。我们在尺寸约 100–1100 个原子（约 500–20,000 个电子）的一系列基准体系上，针对其他广泛使用的预条件子展示了 LRDM 预条件子的鲁棒性与高效性。基准体系包括金属-绝缘-半导体异质材料系统、费米能附近具局域化 $d$ 轨道的纳米颗粒、含金属掺杂剂的纳米薄膜以及磁性系统等多种组合。在所有基准体系中，LRDM 预条件子均在 20–30 次迭代内鲁棒收敛。相比之下，其他广泛使用的预条件子在多数情况下收敛缓慢，某些情况下甚至出现不动点迭代发散。最后，我们展示了 LRDM 方法带来的计算效率，与 other 预条件子相比，总基态计算的计算成本最高降低 3.4$\times$。