分子晶体多轨道扩展Hubbard模型的第一性原理推导
材料科学
2012-01-31 v3
摘要
从组态相互作用（CI）从头算计算出发，我们基于电荷转移分子导体 (TTM-TTP)I_3 和单组分分子导体 [Au(tmdt)_2] 的偶态和奇态分子轨道，推导出了一个有效的双轨道扩展 Hubbard 模型。首先，通过关注孤立分子，我们确定了模型哈密顿量的参数，以重现 CI 哈密顿矩阵。接下来，我们将分析扩展到晶体中两个相邻分子对，并进行类似计算以评估分子间相互作用。从得到的紧束缚参数出发，我们分析了能带结构，证实两个能带重叠并混合在一起，支持了多能带特征。此外，利用片段分解，我们基于片段分子轨道推导了有效模型，并表明堆叠的 TTM-TTP 分子可以用锯齿形双腿梯子来描述，其中分子间转移积分大于分子内片段内转移积分。片段之间的格点间相互作用遵循库仑定律，支持了片段分解策略。
引用
@article{arxiv.1104.1517,
title = {Ab initio derivation of multi-orbital extended Hubbard model for molecular crystals},
author = {Masahisa Tsuchiizu and Yukiko Omori and Yoshikazu Suzumura and Marie-Laure Bonnet and Vincent Robert},
journal= {arXiv preprint arXiv:1104.1517},
year = {2012}
}
备注
16 pages, 8 figures, published version