基于热场的多层多组态含时 Hartree 方法用于有限温度非绝热量子动力学

我们引入多层多组态含时 Hartree（ML-MCTDH）方法的基于热场的表述，从非随机的波函数视角研究有限温度对非绝热量子动力学的影响。我们的方法基于零温下玻色多体理论与自由度加倍数的形式等价性，以及玻色热场动力学（TFD）的热准粒子表示。这一等价性使得 Wang 和 Thoss 引入的玻色多体 MCTDH 可转移到热准粒子 TFD 的有限温度框架中。作为应用，我们研究了吡嗪中超快内转换动力学的温度效应。我们表明，在本文提出的框架中，热场态多层展开的构造可有效计入有限温度效应。此外，我们发现我们的结果与基于 $\rho$MCTDH 方法的现有吡嗪模型研究吻合良好。