用于高性能固态 $^{229}$Th 核钟的无自旋晶体

固态 $^{229}$Th 核钟需要一种带隙大于 8.4 eV 核跃迁能的宿主材料。因此，迄今为止，$^{229}$Th 核态的激发仅在金属氟化物中得到过验证，具体为 CaF$_2$、LiSrAlF$_6$ 和 ThF$_4$，其中卤素的高电负性导致了足够的带隙。然而，预计氟的核磁矩会产生主导阶的展宽机制，从而限制钟的稳定性。在此，我们运用分子设计概念，确定了一种多原子阴离子 SO$_4^{2-}$，它既无核自旋，又具有足够的电子亲和性，可形成高带隙的金属硫酸盐体系。利用最先进的计算方法，我们发现 Th(SO$_4$)$_2$ 的带隙约为 9 eV，足以实现 $^{229}$Th 的直接激光激发。在原本无自旋的 $^{232}$Th(SO$_4$)$_2$ 晶体中掺入低浓度的 $^{229}$Th 可减轻 $^{229}$Th-$^{229}$Th 相互作用。此外，$^{229}$Th 的引入既不会改变材料的带隙，也不会引入与核猝灭相关的电子态。通过消除晶体中核谱线展宽的主要来源之一——核磁偶极-偶极相互作用，有望实现不稳定性低至 $\sigma = 4.6\times10^{-23}/\sqrt{\tau}$（其中 ${\tau}$ 为平均时间）的核钟。这比此前认为可能达到的数值低了约六个数量级。