面向电离能的低成本两分量相对方程-动力学耦合群子方法

我们报告了一种基于 exact two-component atomic mean field（X2CAMF）框架的电离能（IP）变体方程-动力学耦合群子（IP-EOM-CC）方法的高效实现，采用 Cholesky 分解（CD）和 frozen natural spinors（FNS）。CD 近似显著降低了内存需求，而 FNS 近似降低了浮点运算次数。这些技术共同使该方法在计算含重原子的分子准相对论 IP-EOM-CC 计算时具有较高的计算效率。计算得到的 IP 值几乎与四分量相对论 IP-EOM-CC 方法得到的一致。基准研究表明，该方法与实验电离能和光电子谱良好一致，证明了该方法的可靠性。通过对中型 [I(H$_{2}$O)$_{12}$]$^{-}$ 复杂分子进行 IP 计算，演示了该方法的实际适用性，计算包含 1698 个虚拟自旋轨道。