溶解电子化学的机器学习模型
化学物理
2025-12-01 v1 计算物理
摘要
在分子模拟中，机器学习力场可以在较低成本下实现ab initio精度，但在显式建模电子方面仍受限。本文中，我们发展了一种电子感知的机器学习力场，其中对感兴趣的多余电子进行量子力学建模，而其余的短程相互作用和长程库仑相互作用则通过机器学习来再现密度泛函理论计算。我们在溶解电子（在bulk水中）及其与水离子反应中演示了该方法。我们通过该方法识别了一种质子转移机制，使得多余质子与电子复合。我们从第一通行生存函数中确定了350 K至450 K之间的正向反应速率，这些速率呈阿姆斯壮关系，活化能为3.2 kcal/mol，与实验结果良好一致。在增强抽样仿真中，我们确定了平衡常数，从而确定了反应自由能，这也与实验测量结果一致。
引用
@article{arxiv.2511.22642,
title = {A Machine Learning Model for the Chemistry of a Solvated Electron},
author = {Ruiqi Gao and Pinchen Xie and Roberto Car},
journal= {arXiv preprint arXiv:2511.22642},
year = {2025}
}