一种通用的范围分离双杂化密度泛函理论
化学物理
2018-05-23 v1 计算物理
摘要
我们发展了一种范围分离双杂化(RSDH)方案，它推广了通常的范围分离杂化和双杂化方法。该方案一致地对交换和相关均采用类 CAM 的双参数库仑衰减方法分解电子-电子相互作用，从而将 Hartree-Fock 交换和二阶 M{{\o}}ller-Plesset (MP2) 相关与密度泛函相结合。RSDH 方案依赖于一个精确理论，本文对其作了较详细的阐述。针对该方案中所涉及的短程交换-相关密度泛函，我们发展了若干半局域近似。在求得类 CAM 分解的两个参数的最优值后，RSDH 方案被证明具有较小的基组依赖性，并且在原子化能、反应势垒高度和弱分子间相互作用上总体优于或可与范围分离 MP2 或标准 MP2 相媲美。RSDH 方案代表了一类具有最小经验性的双杂化新家族，可望用于一般化学应用。
引用
@article{arxiv.1804.03373,
title = {A general range-separated double-hybrid density-functional theory},
author = {Cairedine Kalai and Julien Toulouse},
journal= {arXiv preprint arXiv:1804.03373},
year = {2018}
}
备注
Journal of Chemical Physics, American Institute of Physics, In press