只需一个描述符：非绝热耦合向量的精确机器学习
计算物理
2026-03-17 v1 机器学习
化学物理
摘要
非绝热耦合 在利用诸如广泛使用的最少开关面跳跃 (FSSH) 等方法对光化学与光物理过程进行建模中发挥着关键作用。因此，机器学习 NACs 以加速模拟具有强烈的动机。然而，由于 NACs 的向量性、双值特性以及在圆锥相交缝附近的奇异性，这极具挑战性。我们首次基于领域知识设计了 NAC 特定描述符，并表明它们能以超过 0.99 的 这一前所未报的精度学习 NACs。成功的关键还在于我们新的机器学习相位校正程序。我们在以 SA-2-CASSCF(6,6) 电子结构水平为目标的亚甲基茂全机器学习驱动 FSSH 模拟的典型示例上，展示了我们方法的效率与鲁棒性。这种 ML-FSSH 动力学通过允许执行大量轨迹系综，实现了对 衰减的精确描述，同时减小了误差棒。我们的实现已在开源 MLatom 中提供。
引用
@article{arxiv.2505.23344,
title = {A Descriptor Is All You Need: Accurate Machine Learning of Nonadiabatic Coupling Vectors},
author = {Jakub Martinka and Lina Zhang and Yi-Fan Hou and Mikołaj Martyka and Jiří Pittner and Mario Barbatti and Pavlo O. Dral},
journal= {arXiv preprint arXiv:2505.23344},
year = {2026}
}