晶体成核中通用集体变量的批判性比较
计算物理
2023-02-08 v1 统计力学
化学物理
摘要
晶体成核是科学和技术中一个突出的现象，仍缺乏完整的原子尺度理解。大量工作致力于识别能够追踪该过程的序参量，从早期晶核的出现、成熟至临界尺寸，直到扩展晶体的生长。我们使用 Kob-Andersen 二元混合物并结合同采样技术，批判性地评估并比较了两个强大的基于距离的集体变量：由液体状态理论导出的有效熵，以及基于置换不变矢量的路径变量。我们的发现表明，在施加偏置势时，二者驱动成核的能力相当，且自由能垒与结构特征相当。然而，我们也发现其与渡越态上承诺概率（committor probability）的相关性不完善，这通过改变序参量定义得以规避。
引用
@article{arxiv.2301.09539,
title = {A critical comparison of general-purpose collective variables for crystal nucleation},
author = {Julien Lam and Fabio Pietrucci},
journal= {arXiv preprint arXiv:2301.09539},
year = {2023}
}