用于准确预测半导体带隙的第一性原理方法基准测试

带隙是半导体材料的重要参数，影响若干功能特性，尤其是光学特性。然而，快速可靠的第一性原理带隙预测仍具挑战。标准 DFT 近似往往严重低估带隙，而更精确的 $GW$ 与杂化泛函计算成本高得多，不适用于高通量筛选。本工作中，我们对多种不同计算复杂度的近似（$G_{0}W_{0}$@PBEsol、HSE06、PBEsol、mBJ、PBEsol$-1/2$ 与 ACBN0）进行了广泛基准测试，以评估并比较其在预测半导体带隙上的表现。基准基于 114 种不同成分与晶体结构的二元半导体，其中约一半具有实验带隙。我们发现，正如预期，$G_{0}W_{0}$@PBEsol 相对实验表现良好，带隙平均低估约 14%。令人惊讶的是，紧随 $G_{0}W_{0}$@PBEsol 之后的是计算成本低得多的伪杂化 ACBN0 泛函，相对实验数据展现出优异性能。meta-GGA mBJ 泛函相对实验同样表现良好，就平均绝对（百分比）误差而言甚至略优于 $G_{0}W_{0}$@PBEsol。HSE06 与 PBEsol$-1/2$ 方案总体劣于 ACBN0 与 mBJ 方案，但远优于 PBEsol。在全体数据集（含无实验带隙样本）上比较计算带隙，我们发现 HSE06 与 mBJ 相对参考 $G_{0}W_{0}$@PBEsol 带隙具有极佳一致性。因此，我们提议在开发用于半导体带隙高通量筛选的人工智能模型时，将 mBJ 带隙作为经济描述符。