二元镧系氧化物电子结构中 4f 精细结构能级作为主导误差
强关联电子
2015-11-17 v3 材料科学
摘要
通过双向交叉搜索 DFT+U 计算中的 U 参数，计算了镧系倍半氧化物（Ln₂O₃, Ln=La...Lu）本征光学跃迁间隙（2p 与 5d 轨道之间）中的基态 4f 精细结构能级。在给定固体的约束体积内，重新表述了线性响应方法中原始的 4f 壳层势扰动。同时计算了能带结构。该方法得到的 Ln-5d 与 O-2p 轨道之间的光学跃迁间隙几乎恒定，大小为 5.3~5.5 eV。这一结果验证了 Ln₂O₃ 能带结构计算中的误差主要由 2p-5d 跃迁间隙中 4f 能级的预测不准确性所主导，而这些能级强烈且非线性地依赖于在位 Hubbard U。4f 占据数与 Hubbard U 之间的关系是非单调的，且与过渡金属氧化物等具有 3d 或 4d 轨道的材料完全不同。这种新的线性响应 DFT+U 方法能够更简单地理解 Ln₂O₃ 的电子结构，并可在采用杂化泛函或 GW 计算之前快速检验镧系固体的电子结构。
引用
@article{arxiv.1507.05088,
title = {4f fine-structure levels as the dominant error in the electronic structures of binary lanthanide oxides},
author = {Bolong Huang},
journal= {arXiv preprint arXiv:1507.05088},
year = {2015}
}
备注
25 pages, 6 figures, and 1 table. (Modified version, v2) Electronic structures application on Lanthanides based on arXiv:1507.05040