电荷转移中的 1.5 飞秒延迟
化学物理
2024-09-02 v1 量子物理
摘要
两个相交量子态之间的布居转移是支配物理学、化学、生物学和材料科学中众多过程的最基本动力学事件。尽管任何双态描述都意味着离开一个态的布居会瞬间出现在另一个态中，但我们表明，与所有真实系统中存在的附加态的耦合会导致布居转移产生可测量的延迟。利用阿秒光谱学并辅以高级量子化学计算，我们在 CFI 的电荷转移态交叉处测量到了 1.460.41 fs 的延迟，其中电子空穴从氟原子移动到碘原子。我们的测量还完全解析了电荷转移反应中涉及的其他基本量子动力学过程：9.380.21 fs 的振动重排时间（在此期间振动波包传播到态交叉处）以及 2.3-2.4 fs 的布居转移时间。我们的实验结果和理论模拟表明，布居转移延迟很容易在原本绝热的反应中出现，对于相交的分子价态，通常在 1 fs 量级。这些结果对许多研究领域具有启示意义，例如原子与分子物理、电荷转移或光捕获。
引用
@article{arxiv.2408.17402,
title = {1.5-Femtosecond Delay in Charge Transfer},
author = {Danylo T. Matselyukh and Florian Rott and Thomas Schnappinger and Pengju Zhang and Zheng Li and Jeremy O. Richardson and Regina de Vivie-Riedle and Hans Jakob Wörner},
journal= {arXiv preprint arXiv:2408.17402},
year = {2024}
}
备注
18 pages, 5 figures, article