基于 DFT+U 的 UO2 中氙-金属配对形成机制研究
材料科学
2025-02-06 v2
摘要
最近的实验研究发现，来自比利时反应堆 3（BR3）的一次用后铀氧化物（UO2）燃料样本中识别到了一种独特的配对结构，由贵金属相（NMP）和裂变气（氙 [Xe]）沉淀物形成。然而，背后基本的机制尚不清楚。本研究旨在通过密度泛函理论（DFT）结合 Hubbard U 修正，计算涉及的形成能，以理解五种不同金属沉淀（钼 [Mo]、钌 [Ru]、钯 [Pd]、镱 [Tc] 和� rhodium [Rh]）与 Xe 裂变气原子在 UO2 中的相互作用。所有 DFT+U 计算均采用占据矩阵控制，以确保 UO2 的反亚磁性有序。计算得到的 Xe 与固体裂变产物在 NMP 中的形成能和结合能揭示，这些金属沉淀与 Xe 形成稳定的配对结构。值得注意的是，Xe-金属配对的形成能低于孤立单体缺陷的形成能，在所有情况下均如此，其中 Pd 和 Mo 的结合能最为有利，可能解释了 observed 配对结构形成的原因。
引用
@article{arxiv.2411.13744,
title = {Xenon-metal pair formation in UO2 investigated using DFT+U},
author = {Linu Malakkal and Shuxiang Zhou and Himani Mishra and Jia Hong Ke and Chao Jiang and Lingfeng He and Sudipta Biswas},
journal= {arXiv preprint arXiv:2411.13744},
year = {2025}
}