基于量子化学机器学习的溶剂化分子紫外-可见吸收光谱
化学物理
2022-08-19 v2 材料科学
摘要
预测紫外-可见吸收光谱对于理解光化学过程和设计能源材料至关重要。量子化学方法能够准确计算紫外-可见吸收光谱，但计算成本高昂，尤其对于大体系或需通过热平均计算线形时。本文提出一种结合量子化学（QC）与机器学习（ML）预测溶剂化芳香分子紫外-可见吸收光谱的方法。我们展示了一个ML模型，该模型基于一组芳香分子激发能的高阶QC计算进行训练，能够准确预测若干相关分子最低能量紫外-可见吸收带的线形，与参考实验光谱偏差小于0.1 eV。对激发能施加线性分解分析后，我们揭示ML模型主要通过学习芳香分子苯环的原子环境来探测其垂直激发，这与 π→π* 电子跃迁的物理起源相符。我们的研究提供了一种将ML与量子化学方法结合以加速各类分子体系紫外-可见吸收光谱计算的有效工作流。
引用
@article{arxiv.2112.02169,
title = {UV-Visible Absorption Spectra of Solvated Molecules by Quantum Chemical Machine Learning},
author = {Zekun Chen and Fernanda C. Bononi and Charles A. Sievers and Wang-Yeuk Kong and Davide Donadio},
journal= {arXiv preprint arXiv:2112.02169},
year = {2022}
}
备注
8 Figures