基于神经网络集成的不确定性感知分子X射线吸收谱预测

随着机器学习（ML）方法持续被应用于物理科学中的广泛问题，不确定性量化对于其稳健应用也变得愈发重要。不确定性感知的机器学习方法已在部分应用中使用，但主要集中于标量性质。本工作中，我们展示了一项典型研究，其中使用神经网络集成从局部原子环境预测小分子的X射线吸收谱及其逐点不确定性。所得代理模型的性能清晰展示了相对于真值的误差与预测不确定性估计之间的定量相关性。显著地，该模型提供了期望误差的上界。具体而言，这种不确定性感知模型的一个重要特性是能够指示模型何时在对样本外数据进行预测。这使其可与大规模结构采样以及主动学习或其他结构精化技术相集成。此外，我们的模型可泛化至比训练所用更大的分子，并成功追踪测试分子中由随机畸变引起的不确定性。虽然我们在具体实例上演示了该流程，集成学习是完全通用的。我们相信它可对广泛分子与材料性质的ML驱动正向建模产生显著影响。