利用微腔抑制五阶拉曼光谱中的三阶级联

凝聚相中的非线性光学信号常伴随有低阶过程的序列，称为级联，它们与入射场具有相同的相位匹配和功率依赖，因此难以区分。为了揭示所需的非线性信号，抑制级联一直是多维拉曼光谱中的主要挑战，即 $\chi^{(5)}$ 信号被两个 $\chi^{(3)}$ 过程乘积给出的级联信号所掩盖。由于级联源于分子之间虚光子的交换，它可以通过在光学微腔中进行实验来操控。使用量子电动力学(QED)处理，我们证明 $\chi^{(3)}$ 级联贡献可以被极大抑制。通过优化腔尺寸和入射脉冲方向，我们展示了对级联信号高达 $\sim$99.5\% 的抑制是可能的。