从第一性原理到机器学习：探索八面体-五边式石墨的氧化机制
材料科学
2025-03-07 v1 应用物理
摘要
八面体-五边式石墨 (OPG) 是一种由五边形和八边形环的独特排列构成的新型碳所有otpe，因其卓越的结构和功能性质而引起广泛关注。本研究系统性地考察了 OPG 的氧化机制，并通过第一性原理计算和基于机器学习的分子动力学 (MLMD) 模拟阐明了 OPG 单层上氧原子的迁移模式。具体而言，OPG-L 和 OPG-Z 上的氧化过程涉及外反应性吸附，其中氧分子在表面分解形成稳定的环氧基团。此外，集成晶体轨道 Hamilton 人位 (ICOHP) 和 Bader 电荷分析提供了对氧原子吸附物理机制的见解。重要的是，我们发现氧化也会影响 OPG 的电子性质，其中 OPG-L 在氧吸附后保持其金属特性，而 OPG-Z 则由于氧的引入从金属转化为半导体状态。OPG 单层上的氧迁移涉及 C-O 键的断裂和重构，各吸附位点的稳定性不同，沿基平面的迁移受限。MLMD 模拟证实了这些迁移模式，提供了与理论预测一致的详细迁移轨迹。这些发现增进了对 OPG 上氧迁移动力学的理解，促进了其实验验证，并凸显了其作为新型二维材料在电池、耐热材料和耐氧化涂层等应用中的潜力。
引用
@article{arxiv.2503.04035,
title = {Unveiling the Oxidation Mechanisms of Octa-Penta Graphene: A Multidimensional Exploration from First-Principles to Machine Learning},
author = {Chenyi Zhou and Rubin Huo and Boyi Situ and Zihan Yan and Zhe Zhang and Yusong Tu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.04035},
year = {2025}
}