杂化钙钛矿材料中可见光吸收的通用规则
材料科学
2017-04-05 v3
摘要
由不同PbX3-笼(X = I, Br, Cl)与混合中心阳离子[A = CH3NH3+, HC(NH2)2+, Cs+]组成的多种有机-无机杂化钙钛矿(APbX3)已被开发用于实现高效太阳能电池。然而，对于A和X对光学跃迁的影响仍缺乏清晰理解。在此，我们提出通用规则，可对各种杂化钙钛矿中的光吸收进行统一解释。特别地，我们发现A位阳离子对光吸收的影响相当显著，在APbI3体系中当CH3NH3+被HC(NH2)2+替代时，吸收系数(alpha)减半。我们的密度泛函理论(DFT)计算重现了HC(NH2)2PbI3与CH3NH3PbBr3中观察到的所有精细吸收特征，从而能够对布里渊区中的带间跃迁进行唯一指认。与A位阳离子弱参与光学过程的一般认识相反，我们的理论计算揭示中心阳离子在带间跃迁中起着关键作用，且可见光区的吸收强度受强A-X相互作用调制。此外，我们的系统分析表明吸收谱随X的变化可简单地由著名的求和规则描述。本研究建立的通用规则解释了HC(NH2)2PbI3中alpha的大幅降低，并预测CsPbI3具有最高的alpha。
引用
@article{arxiv.1605.05124,
title = {Universal rules for visible-light absorption in hybrid perovskite materials},
author = {Masato Kato and Takemasa Fujiseki and Tetsuhiko Miyadera and Takeshi Sugita and Shohei Fujimoto and Masato Tamakoshi and Masayuki Chikamatsu and Hiroyuki Fujiwara},
journal= {arXiv preprint arXiv:1605.05124},
year = {2017}
}
备注
34 pages, 13 figures