杂化钙钛矿太阳能电池中的光学跃迁：CH3NH3PbI3 的椭偏仪、密度泛函理论与量子效率分析
材料科学
2016-02-05 v3
摘要
我们报道了从无空气暴露的超平滑钙钛矿层中提取的无伪影 CH3NH3PbI3 光学常数，并基于假设简单伪立方晶体结构的密度泛函理论（DFT）分析，明确指认了可见/紫外区域的所有光学跃迁。通过对超平滑 CH3NH3PbI3 层的自洽光谱椭偏分析，我们发现 CH3NH3PbI3 的吸收系数（在 2.0 eV 处 alpha = 3.8 x 10^4 cm-1）与 CuInGaSe2 和 CdTe 相当，且早期研究报道的高 alpha 值因 CH3NH3PbI3 层广泛表面粗糙度而被严重高估。依赖于偏振的 DFT 计算表明，CH3NH3+ 与 PbI3- 笼发生强烈相互作用，相当显著地改变了 CH3NH3PbI3 在可见区的介电函数。当在 DFT 计算中消除 CH3NH3+ 对光学跃迁的影响时，由 DFT 推导的 CH3NH3PbI3 介电函数与实验结果高度吻合。因此，在 CH3NH3PbI3 中观测到的 E0 (Eg) = 1.61 eV、E1 = 2.53 eV 和 E2 = 3.24 eV 处的明显光学跃迁分别归属于伪立方布里渊区中 R、M 和 X 点的直接半导体型跃迁。我们进一步对包含介孔 TiO2 层的标准杂化钙钛矿太阳能电池进行了量子效率（QE）分析，并证明采用修正的 CH3NH3PbI3 光学常数时，QE 谱几乎可被完美重现。深度分辨的 QE 模拟确认 Jsc 受材料长波长响应限制，并指出了光学限制与长载流子扩散长度在杂化钙钛矿太阳能电池中的重要性。
引用
@article{arxiv.1507.08824,
title = {Optical transitions in hybrid perovskite solar cells: Ellipsometry, density functional theory, and quantum efficiency analyses for CH3NH3PbI3},
author = {Masaki Shirayama and Hideyuki Kadowaki and Tetsuhiko Miyadera and Takeshi Sugita and Masato Tamakoshi and Masato Kato and Takemasa Fujiseki and Daisuke Murata and Shota Hara and Takurou N. Murakami and Shohei Fujimoto and Masayuki Chikamatsu and Hiroyuki Fujiwara},
journal= {arXiv preprint arXiv:1507.08824},
year = {2016}
}
备注
45 pages, 15 figures