定量理解全球臭氧消耗的普适机制

本文阐述了宇宙线（CR）驱动的电子诱导反应（CRE）机制，以提供对全球臭氧消耗的定量理解。基于提出的带电诱导分子在表面吸附的静电键合机制，以及测得的吸附在冰上的臭氧消耗物质（ODSs）的解离电子转移（DET）截面，推导出一个解析方程，给出了大气氯原子浓度：$$[Cl] = \sum_i k^i \theta_{ODS}^i \Phi_e^2,$$ 其中 $\Phi_e$ 是 CR 产生的大气粒子表面的预水合电子（$e_{pre}^-$）通量，$\theta_{ODS}^i$ 是某种 ODS 的表面覆盖率，$k^i$ 是该 ODS 的有效 DET 系数，包含 DET 截面、表面捕获的 $e_{pre}^-$ 和 Cl$^-$ 的寿命以及粒子表面积密度。以 ODSs 的浓度作为唯一变量，我们计算的 1960 年代、1980 年代和 2000 年代全球各区域臭氧消耗率的时间序列结果与观测结果总体吻合良好，特别是与南极洲上空的地面臭氧探空仪数据和卫星测量数据，以及与热带地区 13-20 公里狭窄高度带的卫星数据。在北极和中纬度地区，与卫星数据也发现了良好的一致性。定量地给出了关于反硝化效应对臭氧损失影响的新见解。但该方程高估了北半球中纬度和北极的对流层臭氧损失，这可能是由于污染区域卤素化学增加了臭氧产生。最后，来自臭氧探空仪数据的臭氧地图清晰地揭示了热带臭氧洞的范围。这些结果使我们对应用 CRE 方程实现对全球臭氧消耗的定量理解充满信心。