强耦合 regime 下表面增强共振拉曼散射与荧光的统一评估

我们展示了在强耦合 regime 下,位于等离子体热点处的单个染料分子,其共振拉曼与荧光的增强和猝灭均依赖于分子多重激子与高阶等离激元。多重激子引起等离子体共振中复杂的光谱变化,而高阶等离激元对共振拉曼和荧光均产生剧烈猝灭。由等离激元与多重激子组成的耦合振子模型重现了这些复杂光谱变化。由高阶等离激元导出的 Purcell 因子在考虑超快表面增强荧光时,重现了剧烈猝灭现象。