理解La2Zr2O7在超高温下的平坦热导率
材料科学
2024-04-30 v2
摘要
许多晶体，如锆酸镧(La2Zr2O7)，在高温下表现出热导率随温度平坦变化的特性。这一现象最近被归因于使用不同形式体系的带间声子隧穿（或扩散子）贡献。然而，有限温度修正（如高阶声子散射、声子重整化和声子散射截面软化效应）的贡献仍不清楚。在本工作中，我们使用三种不同的第一性原理方法预测并比较了La2Zr2O7的热导率。第一种方法是基于从头算分子动力学模拟训练的温度依赖机器学习原子间势的Green-Kubo分子动力学，成功预测了超高温下的平坦趋势。第二种方法是Peierls玻尔兹曼输运方程，在声子粒子框架内，使用包含所有有限温度修正的声子寿命。发现四声子散射很大，但被声子散射截面软化效应抵消。因此，带有温度修正的玻尔兹曼输运方程未能重现平坦热导率。第三种方法是Wigner形式体系，同时包含声子粒子和波贡献，成功重现了平坦热导率。在1800 K时，扩散子和声子分别贡献热导率的约67%和27%。辐射对热导率的贡献约为6%。发现声子、扩散子、辐射和总热导率的标度律分别约为~T^{-0.97}、~T^{0.43}、~T^{2.01}和~T^{-0.40}。本工作从不同方面阐明了La2Zr2O7在超高温下的热输运机制。
引用
@article{arxiv.2401.05537,
title = {Understanding the flat thermal conductivity of La2Zr2O7 at ultrahigh temperatures},
author = {Hao Zhou and Janak Tiwari and Tianli Feng},
journal= {arXiv preprint arXiv:2401.05537},
year = {2024}
}