理解黑磷在垂直与斜入射激光下的角分辨偏振拉曼散射

各向同性材料中基于标准群论方法的声子角分辨偏振拉曼（ARPR）强度选择定则在各向异性层状材料（ALMs）中会因双折射和线性二色性效应而失效。这两种效应导致ALMs内部入射激光与散射信号的偏振与强度随深度变化，从而给任意激光入射方向上的ARPR强度预测带来挑战。在此，以面内各向异性黑磷为原型，我们发展了所谓的双折射-线性二色性（BLD）模型，利用同一组真实拉曼张量在特定激光激发下定量理解其在垂直与斜激光入射时的ARPR强度。一旦通过复折射率考虑双折射与线性二色性效应，便无需拟合参数。提出了一种方法，分别通过沿主轴方向的相对拉曼强度以及基于Fresnel定律的入射角分辨反射率实验确定真实拉曼张量与复折射率。结果表明，先前报道的沉积于多层衬底上的超薄ALM薄片在垂直激光入射下的ARPR强度，也可基于BLD模型理解——通过考虑ALM薄片内由双折射与线性二色性效应引起的入射激光与散射拉曼信号的深度依赖偏振和强度，以及多层结构中的干涉效应，这些均依赖于激发波长、ALM薄片厚度与衬底的介电层。该工作可普遍适用于任何不透明各向异性晶体，为预测和调控相关声子的偏振行为提供了一条可行途径。