热输运非平衡分子动力学模拟中的不确定性量化
计算物理
2018-07-13 v2 材料科学
摘要
基于非平衡分子动力学(NEMD)所谓直接法预测的体积热导率估计值已知被严重低估，因为有限的模拟长度尺度无法模拟体相输运。此外，通过恒温手段使系统承受温度梯度往往会对声子输运产生不利影响。另外，NEMD预测与原子间势的选择及其参数的底层取值紧密耦合。对于硅(Si)，Stillinger-Weber(SW)势参数的标称估计主要基于约束回归方法，旨在与实验数据一致并确保结构稳定性。然而，该方法有其缺陷，使用同一组参数来研究处于不同热力学条件下的多种硅基体系可能并不理想。在本研究中，对硅棒进行NEMD模拟，通过在不同温度下构建统计响应面，考察棒长与施加的热梯度对300 K下体积热导率预测值与可用测量值之间偏差的影响。该方法以最小的计算代价帮助量化了主要依赖于系统尺寸的偏差。还提出了一种基于导数敏感性度量的计算高效方法，用于构建NEMD预测的降阶多项式混沌代理模型。该代理模型用于在贝叶斯框架下对重要的SW势参数进行参数敏感性分析、不确定性的前向传播以及校准。研究发现，七个参数中只有两个对硅体积热导率估计值的不确定性有显著贡献。
引用
@article{arxiv.1805.00118,
title = {Uncertainty Quantification in Non-Equilibrium Molecular Dynamics Simulations of Thermal Transport},
author = {Manav Vohra and Ali Yousefzadi Nobakht and Seungha Shin and Sankaran Mahadevan},
journal= {arXiv preprint arXiv:1805.00118},
year = {2018}
}