原子神经网络预测的不确定性量化
化学物理
2022-07-22 v2 机器学习
摘要
本文定量探讨了在量子化学参考数据上训练好的神经网络（NNs）预测进行不确定性量化的价值。为此，对 PhysNet NN 的架构进行了适当修改，并使用不同度量评估所得模型，以量化校准情况、预测质量，以及预测误差与预测不确定性是否能够相关联。在 QM9 数据库上训练并评估分布内与分布外测试集数据的结果表明，误差与不确定性并非线性关系。结果阐明，即便变化很小（例如两个其他方面相同的分子中的双键迁移），噪声与冗余也会使分子性质预测复杂化。随后将该模型应用于一个真实的互变异构反应数据库。结合其他参数对特征空间中成员间距离的分析表明，训练数据集中的冗余信息可导致大方差与小误差，而相似但非特定信息的存在则产生大误差与小方差。例如，对于含硝基的脂肪链观察到了这一点，尽管训练集包含若干硝基连接芳香分子的样本，其预测仍很困难。这凸显了训练数据构成的重要性，并从化学角度深入揭示了其如何影响 ML 模型的预测能力。最后，所提方法可通过主动学习优化用于面向目标应用的化学数据库基于信息的改进。
引用
@article{arxiv.2207.06916,
title = {Uncertainty quantification for predictions of atomistic neural networks},
author = {Luis Itza Vazquez-Salazar and Eric D. Boittier and M. Meuwly},
journal= {arXiv preprint arXiv:2207.06916},
year = {2022}
}