数据驱动模型的诊断：PM7半经验量子化学方法的不确定性量化
化学物理
2018-09-17 v2
摘要
我们从不不确定性量化角度评估了半经验量子化学方法PM7。具体而言，我们应用不确定性量化框架Bound-to-Bound Data Collaboration来刻画：a) 与训练数据不确定性一致的PM7模型参数值的可变性；b) 从训练数据到模型预测的不确定性传播。以同系线性烷烃系列的实验生成热作为关注性质。训练数据具有化学准确性，即按计算化学标准其不确定性极低。分析未发现PM7与所考虑的整个数据集一致的证据，因为找不到能涵盖所有训练数据实验不确定性的单一参数值集合。然而，发现PM7对训练数据的子集是一致的。在此类情况下，若对尺寸相当的分子进行预测，则从化学准确的训练数据到预测值的不确定性传播将误差保持在化学准确性界限内。否则，误差随分子相对尺寸线性增长。
引用
@article{arxiv.1806.04813,
title = {Diagnostics of Data-Driven Models: Uncertainty Quantification of PM7 Semi-Empirical Quantum Chemical Method},
author = {James Oreluk and Zhenyuan Liu and Arun Hegde and Wenyu Li and Andrew Packard and Michael Frenklach and Dmitry Zubarev},
journal= {arXiv preprint arXiv:1806.04813},
year = {2018}
}