经典有效势的不确定性量化：对 potfit 的扩展

有效势是经典分子动力学（MD）模拟的基本要素。人们对于用包含参数显著更少的有效势或力场来表示原子构型的复杂能量曲面所带来的后果知之甚少。概率势集合方法已在 potfit 力匹配代码中实现。这将不确定性量化引入原子间势的生成过程。有效势中的不确定性通过 MD 传播，以获得感兴趣量的不确定性，这些不确定性是对模型预测置信度的度量。我们使用镍的三种势演示该技术：两个简单的对势，Lennard-Jones 和 Morse，以及一个局域密度依赖的嵌入原子法（EAM）势。对每种势都构建拟合密度泛函理论（DFT）参考数据的势集合，以计算晶格常数、弹性常数和热膨胀的不确定性。我们定量地说明了模型选择与拟合不佳的情况，这些情况由所计算量的不确定性凸显出来。这表明，我们的方法能够捕捉由势生成过程引起的感兴趣量的误差影响，而无需借助与实验或 DFT 的比较，这是评估 MD 模拟预测能力的重要组成部分。