超快分子框架量子层析
化学物理
2023-11-10 v2 原子物理
量子物理
摘要
我们发展并实验演示了一种用于动力学多原子系统完整分子框架量子层析（MFQT）的方法学。我们以氨（NH）中电子非绝热波包的完整表征为例说明该方法。该方法利用能量域与时间域光谱数据，得出系统的实验室框架密度矩阵（LFDM），其元素为布居与相干。LFDM 完整表征分子框架中的电子与核动力学，给出任意相关算符的随时间与取向角依赖期望值。例如，可构造随时间变化的分子框架电子概率密度，从而获得分子框架中电子动力学的信息。在 NH 中，我们观察到电子相干由核动力学诱导，后者以非绝热方式驱动分子框架中的电子运动（电荷迁移）。此处核动力学为转动，且正是非绝热科里奥利耦合驱动了相干。有趣的是，核驱动的电子相干在更长时间尺度上得以保持。一般而言，MFQT 可帮助量化电子与核自由度间的纠缠，并为超快分子动力学、电荷迁移、量子信息处理与最优控制方案的研究提供新途径。
引用
@article{arxiv.2303.03558,
title = {Ultrafast Molecular Frame Quantum Tomography},
author = {Luna Morrigan and Simon P. Neville and Margaret Gregory and Andrey E. Boguslavskiy and Ruaridh Forbes and Iain Wilkinson and Rune Lausten and Albert Stolow and Michael S. Schuurman and Paul Hockett and Varun Makhija},
journal= {arXiv preprint arXiv:2303.03558},
year = {2023}
}