La$_{0.5}$Ca$_{0.5}$MnO$_3$ 纳米簇中可调的位点与轨道选择性 Mott 转变及量子限域效应

我们采用动力学平均场理论（DMFT）研究了有限尺寸 La$_{0.5}$Ca$_{0.5}$MnO$_3$（LCMO）纳米簇中的电荷与轨道关联。将 LCMO 纳米结构化至直径 3 nm 的簇时，尺寸减小在高温顺磁相中诱导了绝缘体-金属转变。这归因于具有不同名义价态的 Mn 位点间电荷歧化的减弱 [Das et al., Phys. Rev. Lett. 107, 197202 (2011)]。本文表明，当进一步将体系尺寸减小至少数原子纳米簇时，量子限域效应开始起作用。其导致相反效果：纳米簇再次变为绝缘体，且 Mn 位点间电荷歧化及轨道极化均增强。发现在少数原子纳米簇上通过外部栅极电压进行电子掺杂可触发位点与轨道选择性 Mott 转变。我们的结果表明，可利用接近 Mott 转变及其通过尺寸和栅极电压的可控性，将 LCMO 纳米簇用于实现技术器件。