通过A位阳离子取代调控碳化物反钙钛矿中的载流子动力学
材料科学
2026-04-14 v2
摘要
我们对碳化物反钙钛矿 CaCSe 和 SrCSe 的电子结构和激发态载流子动力学进行了全面的第一性原理研究。利用多体微扰理论（/BSE），我们表明这两种材料都是直接带隙半导体，其准粒子带隙分别为1.66 eV（Ca）和1.22 eV（Sr），位于可见光-近红外范围，并表现出中等程度的激子结合能。在300 K下的从头算非绝热分子动力学模拟揭示了由带隙、非绝热（NA）耦合和电子退相干相互作用所支配的独特弛豫机制。在 CaCSe 中，更强的晶格涨落导致带隙变化增大38%，退相干速度加快28%，再加上约53%更弱的非绝热耦合，抑制了非辐射复合，并产生了比 SrCSe（2.2 ns）长近18倍的寿命（40.3 ns）。两种系统中的热载流子冷却都发生在皮秒时间尺度（1-9 ps），并在带边附近出现明显的减速。总体而言，我们的结果表明，A位阳离子取代为控制反钙钛矿中的载流子寿命和弛豫路径提供了一条有效途径，为晶格驱动的载流子动力学提供了微观见解，并指导了它们的实验实现和优化。
引用
@article{arxiv.2512.24093,
title = {Tunable Carrier Dynamics in Carbide Antiperovskites via A-Site Cation Substitution},
author = {Sanchi Monga and Saswata Bhattacharya},
journal= {arXiv preprint arXiv:2512.24093},
year = {2026}
}