图石中类似溪谷的锂嵌入与嵌入相关性

图石是锂离子电池中占据超过 98% 市场份额的anode 材料。尽管其应用已超过 30 年，但关于图石中锂嵌入过程及相关动力学的理解，尤其是针对零稀释阶段，仍不充分。对如何在运行条件下进行对称性破缺相变发生连续性的基本理解仍然缺乏。本研究通过operando 光学显微镜结合随机场 Ising 模型，提供了图石嵌入稀释阶段离子嵌入动力学的统一图景。我们表明，在稀释阶段，单个图石颗粒经历快速的局部化类似溪谷（de）嵌入，导致每秒钟内 micron 大小的区域（de）嵌入。这些溪谷类似于无序材料中如变形变形、Barkhausen 噪声和铁电/弹性材料中看到的相变行为——特征表现为序参数的阶跃变化，系统在施加驱动力后通过从一个 metastable 状态跳到另一个状态，从而从一个相变为另一个相。我们使用修改后的随机场 Ising 模型，将这些溪谷与图石中的静态无序性相关联，这种无序性破坏了离子填充动力学，导致稀释阶段之间的准连续相变，解释了实验电化学轮廓以及温度相关的溪谷动力学。最后，我们发展了一种用于分析稀释阶段嵌入区域之间溪谷的方法，揭示了这些区域在稀释阶段期间的空间异质性连接性和时间模式。我们的工作凸显了局部和静态无序性在诱发意外相变行为中的作用，为研究层状电池材料提供了新工具和概念。