可迁移深度学习势揭示LiF-NaF-ZrF4熔盐中的中程序结构效应
化学物理
2022-09-22 v1
摘要
LiF-NaF-ZrF4多元熔盐因其理想的热物理与输运性质，是先进清洁能源系统中颇具前景的候选冷却剂。然而，由于模拟和解释高度无序、中程序结构实验谱的局限性，实现这些性质所需的复杂结构及其对组分的依赖性鲜有定量研究。具体而言，过去使用的尺寸受限的第一性原理模拟和精度受限的经典模型，无法捕捉液态盐扩展异质结构中广泛存在的涨落基元。这极大限制了我们设计定制组分与材料的能力。本文采用准确、高效且可迁移的机器学习势，预测LiF-NaF-ZrF4中远超第一配位壳层的结构。仅在含29%和37% ZrF4的共晶组分上训练的神经网络，被证明可准确模拟宽泛组分（11%至40% ZrF4）下具有显著不同配位化学的结构，并与理论和实验拉曼光谱高度吻合。理论拉曼计算进一步揭示了此前未观测到的~250 cm-1处弯曲带的偏移与展平，这验证了在ZrF4含量高于29%的组分中所模拟的扩展程结构。在此类情况下，能够访问更大时间与长度尺度（超过17 {\AA}）的基于机器学习的模拟，对准确预测结构与离子扩散率至关重要。
引用
@article{arxiv.2209.09924,
title = {Transferable Deep Learning Potential Reveals Intermediate-Range Ordering Effects in LiF-NaF-ZrF4 Molten Salt},
author = {Rajni Chahal and Santanu Roy and Martin Brehm and Shubhojit Banerjee and Vyacheslav Bryantsev and Stephen T. Lam},
journal= {arXiv preprint arXiv:2209.09924},
year = {2022}
}
备注
7 pages, 9 figures