基于机器学习预测的 Li$_x$Si 锂化状态跟踪
材料科学
2026-02-27 v1
摘要
X射线光电子能谱 (XPS) 是一种强大的技术，用于探测电池材料中的化学状态和界面过程，但由于在运行中形成的复杂、异构微观结构以及主导电化学循环的这些结构，定性解释常常受阻碍。硅负极代表了一个典型范例，因为 (去)锂化通过形成强烈无序的 LiSi 相态和晶体-非晶相变，这些变换很难表征。本文引入了一种计算框架，将机器学习 (ML) 预测的核心能级结合大规模原子模拟——准粒子蒙特卡洌 (GCMC) 配合分子动力学 (MD)，后者由 ML 势能驱动，以系统性采样锂化状态和局部原子环境。该方法产生的体积分数图谱与 operando 和 ex situ XPS 测量中观察到的特征实验趋势相符，包括由晶体-非晶无序化驱动早期去锂化的独特 Si 光谱特征。
引用
@article{arxiv.2602.23028,
title = {Tracking the Lithiation State of Li$_x$Si from Machine-Learned XPS Binding Energies},
author = {Michael Alejandro Hernandez Bertran and Davide Tisi and Federico Grasselli and Michele Ceriotti and Elisa Molinari and Deborah Prezzi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2602.23028},
year = {2026}
}