TimeSOAP：通过 SOAP 谱的时间变化追踪复杂分子体系中的高维涨落

许多分子体系和物理现象受构成相互作用单元的局部涨落和微观动力学重排控制，这些往往难以探测。例如相变、相平衡、成核事件和缺陷传播等就是这种情况。详细理解局域原子环境及其动力学重排，对于认识此类现象以及建立有助于揭示如何控制复杂分子体系的结构-性质关系至关重要。先进高维结构描述符（如原子位置平滑重叠（Smooth Overlap of Atomic Position, SOAP）等）的发展显著提升了原子尺度模拟数据的表征能力。然而，尽管有这些进展，局域动力学环境重排仍难以阐明。在此，利用 SOAP 对原子环境的丰富结构描述，并基于时间依赖局域变化的概念，我们开发了基于 SOAP 的时间依赖描述符 TimeSOAP（tSOAP），它本质上沿系综轨迹追踪复杂分子体系中每个分子（即每个 SOAP 中心）周围局域 SOAP 环境的时间变化。我们展示了如何通过分析时间序列 tSOAP 数据及其时间导数，来探测多种分子体系中的动力学域并追踪局域原子排布（即局域涨落）的瞬时变化。该方法简单且通用，我们预计将有助于阐明多种复杂动力学现象。