液态氦纳米滴中 Li$^+$, Na$^+$ 和 K$^+$ 离子的时间分辨溶剂动力学
化学物理
2025-10-15 v1
摘要
2023 年，利用超快泵-探测光谱法，对单个 Na 离子在液态氦纳米滴中的溶剂动力学进行了原子级别的亚皮秒时间分辨测量 [Albrechtsen 等，Nature，2023，第 623 页，第 319 页]。随后，理论研究表明其他碱金属离子以类似方式溶剂化，但迄今尚无实验结果报道。本文将对 Na 的测量扩展至 Li 和 K 离子。泵脉冲选择性地电离位于滴表面的碱金属原子，而随后溶剂化动力学通过电化氦气体原子（位于滴内）并记录作为函数形式的泵-探测脉冲延迟而从滴中喷出的 AkHe 离子产率来跟踪。我们发现 Li, Na 和 K 离子溶剂化速率分别为 1.8 ± 0.1、1.8 ± 0.1 和 1.7 ± 0.1 He/ps。此外，通过将 AkHe 离子产率的数值分布与通过路径积分蒙特卡洛计算得到的这些离子-He 复合物的蒸发能进行比较，我们确定了 Li, Na 和 K 溶剂化第一层的特征。最后，我们确定了三种碱金属离子种类的溶剂化能从其周围随时间变化的耗散情况，发现其速率对 Li (K) 最高(最低)。
引用
@article{arxiv.2510.12330,
title = {Time-resolved solvation dynamics of Li$^+$, Na$^+$ and K$^+$ ions in liquid helium nanodroplets},
author = {Jeppe K. Christensen and Simon H. Albrechtsen and Christian E. Petersen and Constant A. Schouder and Iker Sánchez-Pérez and Pedro Javier Carchi-Villalta and Massimiliano Bartolomei and Fernando Pirani and Tomás González-Lezana and Henrik Stapelfeldt},
journal= {arXiv preprint arXiv:2510.12330},
year = {2025}
}