相场晶体模型块体非晶相的热力学、形成动力学与结构关联

我们在相场晶体(PFC)模型的框架下研究非晶固体的块体热力学与微观结构性质。这些是具有非均匀密度分布且无长程有序的亚稳态。通过大量数值模拟，我们确定了不同尺寸非晶系统中自由能密度值的分布，以及点集关联长度——即所取非晶体积的最大半径，使得该体积内的粒子排布仍由所选体积表面的粒子有序性决定。我们发现，在热力学极限下，非晶的自由能密度趋于一个值，该值对其形成所自的初始态有轻微依赖，即具有形成历史依赖性。观察到非晶相在液体线性稳定极限的两侧均可形成，表明液-非晶转变是一级的，当液体为亚稳态时存在有限的自由能势垒。在我们的模拟中，利用初始密度分布中的噪声诱导亚稳液体的成核事件，证明了这一点。根据初始噪声强度的不同，我们观察到多种成核路径，与先前PFC模型的结果一致，并表明胶体系统中可发生非晶前驱体介导的多步晶体成核。