水合质子的热依赖性及最优质子转移
材料科学
2023-01-06 v1 化学物理
摘要
水是生命的关键要素，并作为溶剂在许多生化反应中扮演核心角色。然而，氢核固有的量子性质以多种物理表现显现，包括质子转移，引发了至今仍难以描述的意外现象。在此，我们通过前所未有的最先进量子蒙特卡洛方法与路径积分分子动力学相结合，研究了质子化水六聚体（水合质子的基本单元）的结构与氢键动力学。我们报道了从零温到 300 K 氢键极为低热膨胀的现象，这归因于短 Zundel 构型的存在——其特征是质子离域，并受核量子效应与热激活协同作用所偏好。300 K 以上氢键强度逐渐减弱，此时局域化的 Eigen 类构型变得重要。我们的分析得到穿梭质子瞬子统计的支持，揭示出 250 K 至 300 K 的近室温区间是为质子转移、进而为许多依赖此的现象（包括生命）的“最佳区间”。
引用
@article{arxiv.2301.01825,
title = {Thermal dependence of the hydrated proton and optimal proton transfer},
author = {Félix Mouhat and Matteo Peria and Tommaso Morresi and Rodolphe Vuilleumier and Antonino Marco Saitta and Michele Casula},
journal= {arXiv preprint arXiv:2301.01825},
year = {2023}
}
备注
25 pages, 5 figures, 23 pages of supplementary information, 14 additional figures in the supplementary information