极化平均分子框架光电子角分布理论：II. 由前向与后向强度提取双电离一氧化碳的X射线诱导碎裂动力学
化学物理
2021-05-26 v2
摘要
欧洲XFEL与LSCS-II等高重复频率X射线自由电子激光(XFEL)的发展，结合COLTRIMS反应显微镜的符合测量，正开启实现气相分子光诱导化学反应分子电影这一长期梦想的大门。本文从理论上提出一种新方法，利用COLTRIMS反应显微镜与双色XFEL泵浦-探测装置，通过时间分辨的极化平均分子框架光电子角分布(PA-MFPADs)测量实验可视化双原子分子的解离。采用Muffin-tin近似的一阶与二阶散射理论，给出了PA-MFPADs结构中前向与后向散射峰的简洁EXAFS型公式。该公式通过仅从时间分辨测量中调节三个半经验参数，即可作为实验适用的“键长标尺”。针对前文报道的作为C-O键长函数的CO<sup>2+</sup>的PA-MFPADs，以全势多重散射理论计算所得结果为基准，对新标尺方程的精度与适用性进行了数值检验。由EXAFS公式从PA-MFPADs反推的键长以0.1 {\AA}的精度很好地复现了参考<i>ab-initio</i> PA-MFPADs中使用的原始C-O键长。我们期望时间分辨PA-MFPADs将成为制作可视化分子内反应的分子电影的新型有力工具。
引用
@article{arxiv.2009.12579,
title = {Theory on polarization-averaged core-level molecular-frame photoelectron angular distributions: II. Extracting the X-ray induced fragmentation dynamics of carbon monoxide dication from forward and backward intensities},
author = {Fukiko Ota and Keisuke Hatada and D Sébilleau and Kiyoshi Ueda and Kaoru Yamazaki},
journal= {arXiv preprint arXiv:2009.12579},
year = {2021}
}