超越单电子分子轨道的扫描 tunneling 光谱理论：我们能否成像分子轨道？
材料科学
2025-04-09 v1 强关联电子
摘要
对接近壳态分子在表面上的空间分辨扫描 tunneling 光谱(STS)图的解释通常基于单电子分子轨道的框架进行。尽管这种标准做法通常能与实验数据获得相当好的一致性，但它与量子力学的基本假设相矛盾后者假设直接观察波函数（即单个分子轨道）是不可能的。扫描探针社区常常将关于观察分子轨道的这一矛盾视为哲学问题，而非真正的问题。此外，对于强相关聚合物分子，基于单电子分子轨道的STS图解释往往失败。因此，要对STS图进行精确解释并将其与分子的电子结构相联系，需要一种包含超越单电子过程的非平衡tunneling过程的理论描述。在本稿中，我们首先展示了在特定情况下，如何能够基于单电子规范分子轨道和Tersoff-Hamann近似获得良好的实验一致性。接下来，我们将表明，要对强相关分子进行精确解释，是需要在中性态和带电态的多电子波函数框架中描述移除/添加电子的过程。这可以通过所谓的Dyson轨道概念来实现。
引用
@article{arxiv.2504.05896,
title = {Theory of scanning tunneling spectroscopy beyond one-electron molecular orbitals: can we image molecular orbitals?},
author = {Manish Kumar and Diego Soler and Marco Lozano and Enzo Monino and Libor Veis and Pavel Jelinek},
journal= {arXiv preprint arXiv:2504.05896},
year = {2025}
}