非各向同性手性敏感光谱学理论

我们表明，椭圆偏振和交叉偏振两种颜色激光场与随机取向手性分子相互作用产生的光电子角分布可分解为 $D_{2h}$ 点群的四个不可约表示中之一。其中一个 ($A_u$) 对应于非各向同性手性敏感 (NoDES) 贡献。该 NoDES 贡献在相反手性分子间具有相反符号，但在场椭圆率反转时保持不变，这使得手性检测对正交场分量之间相对相位的变化具有鲁棒性。我们提出了一种仅需两个速度图成像投影即可隔离该分量的方案，并通过数值模拟进行验证。我们的计算在两光子共振增强电离、多光子和强场电离 regime 中均采用交叉偏振两种颜色场，表明 NoDES 信号约为能量分辨电离收率的 1\%，相当于光电子圆极化抑制制和标准磁偶极手性光学效应的数大倍数。因此，NoDES 光谱学提供了一种受称谱保护且对相位稳健的通路，用于在超快时间尺度上探测分子手性。本理论的实验确认结果将在随附论文中呈现 [L. Fede 等，arXiv:2512.19062 (2025)]。