晶核形成过程中涨落的作用
统计力学
2025-06-30 v2 计算物理
摘要
从液体冷却润演生出有序固体相的过程是自组装的一个杰出范例，同时也具有重大的实际应用价值。本文采用最近发展的基于承诺函数的增强抽样方法 [Kang 等，Nat. Comput. Sci. 4, 451-460 (2024)；Trizio 等，Nat. Comput. Sci. 1-10 (2025)] 探讨 Lennard-Jones 流体中的晶体化转变，使用 Kolmogorov 的变分原理。特别是，我们利用该抽样方法的特性，获取大量来自转态集合的配置。从这批数据中，我们实现了对转态区域的精确定位，揭示了一种偏离理想球形生长假设的晶核形成路径。此外，我们利用承诺函数的概率特性来检测和分析导致晶核形成的涨落。我们的研究通过表明正在生长的晶核具有复杂结构——由固体核心包围的界面，其有序程度比 bulk 液体更低——来细化经典晶核理论。我们还从 Kolmogorov 原理计算得到的晶核速率与实验结果一致，与以往的计算估计不同。
引用
@article{arxiv.2503.20649,
title = {The role of fluctuations in the nucleation process},
author = {Yuanpeng Deng and Peilin Kang and Xiang Xu and Hui Li and Michele Parrinello},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.20649},
year = {2025}
}