关联与溶剂化在离子与B-DNA相互作用中的作用
生物大分子
2016-04-20 v2 软凝聚态物质
生物物理
摘要
核酸周围的离子氛围在生物功能中起着重要作用。大规模显式溶剂模拟结合异常小角X射线散射（ASAXS）等实验分析，可为此类氛围的结构与能量学提供重要见解，但耗时且耗费资源。本文使用经典密度泛函理论（cDFT）来探究B型DNA分子周围RbCl、SrCl和CoHexCl（氯化六氨合钴）离子氛围中离子-DNA、离子-水与离子-离子相互作用之间的平衡。通过将模拟与实验ASAXS曲线比较评估了cDFT计算的准确性，表明准确的模型应考虑离子-离子关联、离子水合作用力、DNA拓扑结构以及DNA链上电荷的离散分布。正如预期，这些计算揭示了DNA周围一价、二价和三价阳离子分布的显著差异。约一半与DNA结合的Rb离子穿透进入DNA的小沟，一半吸附在DNA链上。对于较大的Sr离子，小沟中阳离子比例下降，而对于CoHex离子该比例变为零，其全部吸附在DNA链上。CoHex离子的分布主要由库仑力和空间位阻相互作用决定，而离子关联作用力在单价Rb分布中起核心作用，离子关联与水合作用力的共同影响则作用于DNA周围的Sr分布。
引用
@article{arxiv.1506.07951,
title = {The role of correlation and solvation in ion interactions with B-DNA},
author = {Maria L. Sushko and Dennis G. Thomas and Suzette A. Pabit and Lois Pollack and Alexey V. Onufriev and Nathan A. Baker},
journal= {arXiv preprint arXiv:1506.07951},
year = {2016}
}