活性悬浮液的非平衡热力学

本文考虑了由自驱动胶体颗粒组成的活性悬浮液。其驱动力由非均匀催化发生的化学反应以及将反应分子物种的浓度梯度与流体速度耦合的扩散泳（diffusiophoresis）产生。通过这一机制，化学自由能被转化为机械运动。通过明确考虑活性颗粒的内部自由度（即指定其取向的 Euler 角），本文发展了此类活性悬浮液的非平衡热力学。因此，胶体颗粒的分布函数定义在其位置和取向的六维构型空间中，该函数完整刻画了活性系统中的极性、向列相及更高阶的取向序。局部 Gibbs 和 Euler 热力学关系用胶体分布函数表示，其动力学受六维局部守恒方程支配。通过推导胶体、分子物种、质量、动量和能量的局部守恒与动力学方程，得出了所有对熵产生率有贡献的过程，并确定了它们的热力学力（也称为亲和势）和耗散流密度。利用 Curie 对称性原理和基于微观可逆性的 Onsager-Casimir 倒易关系，获得了非平衡本构关系。通过这种方式，基于流体溶液与固体颗粒之间的界面性质和化学流体动力学，完整确定了由球形 Janus 颗粒组成的等温、不可压缩、稀疏悬浮液的所有力化学耦合系数。建立了此类活性系统的熵产生率的完整表达式。