MgO 的熔化曲线与预熔化

使用分子动力学和非经验多体势获得了 MgO 的熔化曲线。我们还通过计算晶体在接近熔化时的动力学结构因子来研究预熔化效应。熔化曲线模拟采用周期性边界条件，使用 ab-initio 变分诱导呼吸 (VIB) 模型，体系可达 512 个原子。通过计算 $\Delta H_m$ 和 $\Delta V_m$ 并积分 Clapeyron 方程得到熔化曲线。我们的 $\Delta H_m$ 与先前的估计一致，并且我们得到了合理的 $\Delta V_m$，但我们的熔化斜率 dT/dP (114 K/GPa) 是 Zerr 和 Boehler [1994] (35 K/GPa) 的三倍，这表明实验熔化曲线存在问题，或暗示 MgO 液体具有奇异的非离子行为。我们使用势诱导呼吸 (PIB) 模型从 1000 原子团簇的模拟计算了 $S(q,\omega)$。动力学结构因子 $S(q,\omega)$ 中在熔点以下出现一个低频峰，似乎与体相多原子扩散交换的开始有关。这些交换可能有助于破坏晶态的稳定性，并与早期模拟中提出的本征晶格不稳定性有关。