二元 Lennard-Jones 系统的玻璃形成能力

合金、胶体分散体及其他颗粒材料的玻璃形成能力（GFA），以临界冷却速率 $R_c$ 衡量，可跨越超过十个数量级。即便经过大量先前研究，控制 GFA 的物理特征仍未被很好理解。例如，众所周知混合物比单分散系统更易形成玻璃，且组分的粒径与内聚能差异可改善 GFA，但目前尚不清楚粒径差异如何与内聚能差异耦合以决定 GFA。我们进行分子动力学模拟，以确定等摩尔二元 Lennard-Jones（LJ）混合物相对于粒子 A 与 B 之间归一化内聚能差异 $\epsilon_\_$ 和混合能 $\bar \epsilon_{AB}$ 的 GFA。我们得到几个重要结果。首先，在所有直径比下，$\bar \epsilon_{AB}$-$\epsilon_\_$ 平面中的 $\log_{10} R_c$ 等高线为椭球形，因此 $R_c$ 由 $\bar \epsilon_{AB}$-$\epsilon_\_$ 平面中给定点到椭球等高线中心的马氏距离 $d_M$ 决定。其次，较大粒子具有较大内聚能的 LJ 系统通常比较小粒子具有较小内聚能的系统更易形成玻璃。第三，$d_M(\epsilon_\_,\bar \epsilon_{AB})$ 由粒子间相对 Voronoi 体积差与局域化学序 $S_{AB}$ 决定，后者给出围绕 A 粒子的近邻 B 粒子平均比例及其反之。特别地，对于所有直径比，偏移马氏距离 $d_M - d^0_M$ 对偏移化学序 $S_{AB}-S_{AB}^0$ 落于一条双曲主曲线上。