关于多组元块体金属玻璃的起源：原子尺寸错配与去混合

临界冷却速率 $\mathcal{R}_c$（低于此速率液体在冷却时结晶）表征了系统的玻璃形成能力(GFA)。纯金属通常是不良的玻璃形成体，其 $\mathcal {R}_c>10^{12}\, {\rm K/s}$，而特定多组元合金甚至可在低于 $\mathcal {R}\sim 1\, {\rm K/s}$ 的冷却速率下形成块体金属玻璃(BMGs)。传统观点认为，具有三个或更多组元的金属合金是比二元合金更好的玻璃形成体（具有更小的 ${\cal R}_c$）。然而，目前尚无为多组元合金的 $\mathcal{R}_c$ 提供定量预测的理论框架。我们模拟三元硬球系统（已被证明是BMGs玻璃形成能力的准确模型），以理解几何阻挫与去混合在决定 $\mathcal {R}_c$ 中的作用。具体地，我们将三元硬球混合物压缩成阻塞堆积，并测量临界压缩速率（低于此速率系统结晶），其作为直径比 $\sigma_B/\sigma_A$ 和 $\sigma_C/\sigma_A$ 以及数分数 $x_A$、$x_B$ 和 $x_C$ 的函数。我们发现三元硬球在参数空间中有两个不同的GFA区域。当直径比接近 $1$，使得最大($A$)和最小($C$)物种充分混合时，三元系统的GFA不优于最优二元玻璃形成体。然而，当 $\sigma_C/\sigma_A \lesssim 0.8$ 低于二元系统的去混合阈值时，添加第三组元 $B$ 且 $\sigma_C < \sigma_B < \sigma_A$ 可通过阻止 $A$ 和 $C$ 的去混合来提高系统GFA。对实验研究可用数据的分析表明，大多数三元BMGs低于二元去混合阈值且 $\sigma_C/\sigma_A < 0.8$。