用于最少开关面跳跃动力学的 TDDFT 梯度与非绝热耦合的最小辅助基组近似
化学物理
2026-05-08 v1
摘要
电子结构计算仍然是 ab initio 非绝热分子动力学的主要瓶颈。我们在 GPU4PySCF 软件包中为中等规模分子系统开发了一种高效的基于 TDDFT 的 FSSH 实现。我们的方法结合了密度拟合、使用最小辅助基组的 TDDFT（TDDFT-ris）以及近似 Z-vector 求解器，以降低 TDDFT 激发态和导数耦合计算的计算成本。这些近似在保持高计算效率的同时，为实际的 FSSH 工作负载引入了可忽略的误差。基准测试结果表明，对于使用三- 基组的 73 原子系统，在单块 NVIDIA A100 GPU 上可在一分钟内完成单次电子结构计算。
引用
@article{arxiv.2605.06489,
title = {TDDFT Gradients and Nonadiabatic Couplings with Minimal Auxiliary Basis Set Approximation for Fewest-Switches Surface Hopping Dynamics},
author = {Cheng Fan and Zhichen Pu and Zehao Zhou and Yuanheng Wang and Yi Qin Gao and Qiming Sun},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.06489},
year = {2026}
}