通过阳离子修饰调控二维杂化钙钛矿中的热激子动力学
应用物理
2020-03-04 v1 材料科学
化学物理
摘要
我们报道了一系列基于苯乙基铵铅碘((PEA)PbI)的二维杂化钙钛矿(2DHPs)，其低温激子吸收与光致发光(PL)谱以及热激子PL呈现出复杂结构。我们将PEA阳离子苯基上的2-位(邻位)H替换为F、Cl或Br，以系统性增大阳离子的横截面积和质量，并研究激子结构的变化。这些单原子取代显著改变了激子吸收和PL谱中可观测的离散共振数目与间距，并使违反Kasha规则的热激子PL量大幅增加超过一个数量级。为适配逐渐增大的阳离子，无机骨架发生畸变和应变，Pb-I-Pb键角减小，二维杂化钙钛矿带隙增大。2DHP结构与时域稳态和瞬态谱的关联表明，共振的复杂结构源于一个或两个态流形，取决于2DHP的Pb-I-Pb键角(不)对称性，且同一流形内的共振呈等间距分布，其能量间隔随阳离子质量增大而减小。共振间的均匀间距以及激子只能弛豫至次低态的动力学，与阳离子上振动模式引起的振动 progression 一致。这些结果表明，对阳离子结构的简单改变可用于调控受限激子的性质和动力学，而无需直接修饰无机骨架。
引用
@article{arxiv.2001.03009,
title = {Tailoring Hot Exciton Dynamics in 2D Hybrid Perovskites through Cation Modification},
author = {Daniel B. Straus and Sebastian Hurtado-Parra and Natasha Iotov and Qinghua Zhao and Michael R. Gau and Patrick J. Carroll and James M. Kikkawa and Cherie R. Kagan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2001.03009},
year = {2020}
}
备注
39 pages